清华《Nature Energy》：解决产业化难题200°C稳定的亚纳米复合膜！

  聚合物是电动汽车和太阳能电池板等储能电容器的关键介电介质，目前需要提高其在高温下的放电单位体积内的包含的能量（Ud）。现有的高单位体积内的包含的能量聚合物-无机纳米复合材料无法通过传统的卷对卷制造工艺生产，且表现出较差的循环稳定性。

  在这项研究中，清华大学沈洋教授和王训教授合作将磷钨酸亚纳米片引入聚合物中，形成亚纳米复合物，发现即使是低负载（0.2wt%）的超大、超薄、柔性亚纳米片也能有效地增强聚合物性能并阻碍击穿路径的传播。亚纳米片通过枝接的表面活性剂分子和多金属氧酸盐簇骨架捕获电荷，在200°C下具有7.2 J cm−3的超高单位体积内的包含的能量，充放电效率为90%，且能稳定充放电循环5×105次。此外，可以在工业生产线米的亚纳米复合膜。这项工作展示了这种亚纳米复合材料在大规模制造和应用于高性能聚合物电介质方面的潜力。相关研究成果以“Roll-to-roll fabricated polymer composites filled with subnanosheets exhibiting high energy density and cyclic stability at 200 ℃”为题发表在Nature Energy上。

  静电电容器具有高功率密度、高工作电压和宽温度窗口，是现代电气和电子系统的核心部件，然而需要通过增加其电介质成分的击穿强度（Eb）来提高其放电单位体积内的包含的能量（Ud）。聚合物电介质由于其固有的高击穿强度和充放电效率（η）、低成本、优异的可加工性和良好的柔韧性而受到深入研究，但在实际应用中，需要克服聚合物在高温下击穿强度变差所带来的阻碍。聚合物电介质的击穿是一个机械-电气耦合过程，由击穿路径的传播和电荷传输主导。因此，应同时强调机械强化和电荷捕获，以阻碍介电击穿并抑制能量损失，以此来实现更高的击穿强度和能量密度。

  具有宽带隙的纳米无机衬底（如Al2O3、HfO2、BNNSs和MgO）已被引入聚合物中，从而在高温下获得更高的储能性能。这些具有高纵横比的刚性无机纳米填料，可以阻碍击穿路径的传播，并在界面处形成电荷陷阱，由此产生明显地增强的击穿强度和单位体积内的包含的能量。然而，常常要高体积含量的无机纳米填料才能产生实质性效果，导致纳米填料严重聚集，填料-基体界面的缺陷（如杂质和空隙）大幅度提升，这在工业卷对卷制造过程中会更严重。这样一些问题往往导致复合材料性能恶化，并且仍然是聚合物介电膜的大规模生产和应用的长期挑战。

  亚纳米材料是通过有机表面活性剂分子紧密枝接以实现稳定的分散。无机-有机杂化结构使亚纳米材料能够结合无机物的机械强度和聚合物链的特性，如柔性和强相互作用。由于亚纳米填料的超大比表面积，在超低的填料负载下，击穿路径和电荷捕获会受到显著阻碍。

  在本研究中，作者使用磷钨酸亚纳米片（PWNSs）作为填料制备了超薄聚合物-PWNS亚纳米复合材料。PWNSs具有超薄厚度（1 nm）、宽度（～3μm）和不同的弯曲形状，聚合物基体中PWNSs的轻微弯曲形状能够得到更曲折的击穿路径和更高的击穿强度，并且密集枝接的表面活性剂分子提供了与聚合物基质的高兼容性和强电荷捕获能力，能大大的提升充放电效率。此外，由多金属氧酸盐（POM）簇形成的带正电荷的无机主链能吸引电荷载流子，并通过还原W阳离子进一步促进电荷捕获能力。因此，聚合物-PWNS亚纳米复合材料还实现了在150°C下8.1 J cm−3和200°C下7.2 J cm−3的单位体积内的包含的能量，聚合物-PWNS亚纳米复合材料在超长充放电循环（200°C下5×105次循环）中也具有稳定的性能。团队在工业卷对卷生产线米长的PEI–PWNS亚纳米复合膜。这项工作展示了一种新型聚合物复合材料的合成，并为高性能聚合物电介质的工业卷对卷制造提供了亚纳米复合方法。（文：李澍）

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